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CO2-H2O共电解直接制备CH4取得新进展

(2015-03-13)

  我实验室夏长荣教授课题组CO2-H2OCH4–10月9日在英国皇家化学学会(RSC)旗下著名国际学术期刊Energy & Environmental Science在线发表。该工作巧妙地在同一电解体系中利用管式结构将体系的轴向置于不同的温度分布区间内,从而将高温共电解和低温甲烷化两个独立过程整合起来,实现CO2直接向CH4高效转化的目标(Energy Environ. Sci., DOI: 10.1039/C4EE02786H)。

  环境和能源是当前人类面临的两大难题,一方面化石燃料的过度使用导致温室气体CO2的大量排放,另一方面,包括太阳能,风能,潮汐能和地热能新能源的地域性和能量起伏性较大的缺点使其难以大规模使用。固体氧化物电池(solid oxide cells, SOCs)是一种高效的能量转化装置。其工作时可以Fuel cells(化学能转化为电能)和electrolysis cells(电能转化成化学能)两种模式,另外,这两种模式都可用可再生能源驱动。因此,回收CO2,利用 SOC的共电解和可再生能源,使CO2转化成含碳燃料,实现整体的碳中和循环,在能源环境领域具有重要的意义(Renew. Sust. Energ. Rev., DOI: 10.1016/j.rser.2010.07.014)。 

  通过SOEC电解,将CO2直接甲烷化的可行性首先被英国圣安德鲁斯大学(University of St Andrews) John T. S. Irvine课题组证实,但是在平板状SOC体系中,CO2到CH4的转化率仅为0.23%(Energy Environ. Sci., DOI: 10.1039/C1ee01035b)。清华大学史翊翔课题组随后对甲烷化过程机理进行深入研究,但转化率仍然较低,仅为0.50%(Int. J Hydrogen Energ., DOI: 10.1016/j.ijhydene.2013.01.008)。夏长荣教授课题组设计了一种管式SOEC,可将高温共电解和低温甲烷化过程整合在一个单腔体体系中,高温段在热力学上促进共电解过程,例如在800oC,1.3V,40vol.% H2O条件下,CO2-H2O共电解电流可达到0.47 Acm-2,而产生的尾气(主要成分为合成气)进入低温段,在Ni催化下直接转化成CH4,CO2甲烷化的直接转化率可达41.0%。该管式结构设计在基于SOC体系的人工碳中和循环领域具有巨大的应用前景。

  论文第一作者为博士生陈龙。上述研究工作受到国家重大科学研究计划项目、苏州纳米科技协同创新中心、国家自然科学基金委重点项目等的支持。美国南卡罗来纳大学机械工程系陈仿林教授参与了方案讨论和论文撰写。

  论文链接:

  http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2014/ee/c4ee02786h#!divAbstract

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