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高效低成本可见光光催化分解水制氢催化体系取得进展

(2017-10-18)

近日,我实验室杜平武教授课题组利用钴基席夫碱金属配合物作为分子助催化剂修饰的异质结半导体进行光催化分解水制氢在爱思唯尔 (Elsevier)旗下著名催化学术期刊 Journal of Catalysis 在线发表。该工作题目为“Incorporating a molecular cocatalyst with a heterogeneous semiconductor heterojunction photocatalyst: Novel mechanism with two electron-transfer pathways for enhanced solar hydrogen production”,首先设计合成了带有不同官能团的钴席夫碱分子,然后作为均相的助催化剂修饰在半导体硫化镉/硫化锌CdS/ZnO 核壳结构纳米棒上,分子助剂的引入和异质结的构建发挥了协同作用,该材料展现出了高效的产氢性能和长时间稳定性。

随着传统石油和化石能源的消耗,能源短缺和环境污染问题日益突出,因此发展新的清洁可再生绿色替代能源成为人们研究的热点。氢气,被视为21世纪最具发展潜力的清洁能源,燃烧产物为水,热值高,无污染,且地球表面70%都是水源,因此,电能或者太阳能转化为氢能是未来人类活动理想的能量转化途径。高效率的水中制取氢气的途径,便是利用太阳能,其中通过太阳光光催化分解水制氢,把无穷无尽的,分散的太阳能转化为高度集中的氢能。具有重大意义。

该研究组前期发现通过简单的钴基席夫碱配合物作为分子助催化剂能快速传递半导体CdS的光生电子,显著提升体系的光催化产氢速率(Dalton Transactions, 2016, 45, 12897-12905)。最近,该课题组又发现半导体异质结(CdS/ZnS)的构建可以有效的提升光催化产氢速率(J. Mater. Chem. A. 2016, 4, 675-683)。基于前期工作,通过化学浴沉积法,成功制备了硫化镉/氧化锌(CdS/ZnO)一维核壳结构的异质结。然后引入了含有不同官能团的钴基席夫碱配合物,在Na2S/Na2SO3电子给体存在的条件下,催化剂实现了高效的光催化制氢(产氢速率达到725 µmol/h, 420 nm单色光下,表观量子效率可达~44%)。光催化产氢结果表明,壳层氧化锌和钴基席夫碱分子存在协同作用。稳态荧光光谱数据证明了氧化锌和分子都能促进CdS光生电子的转移,从而抑制光生电子和空穴的复合,提高了产氢性能。进一步的研究表明,钴分子在帮助转移电子的过程中,以Co(I)还原物种为核心中间体,帮助质子的吸附和进一步还原,从而释放氢气,通过稳定性分析发现,钴席夫碱分子在整个过程未发生分解反应。该工作成功将过渡金属配合物分子助催化剂和异质结结合起来,共同提高产氢性质,对于进一步发展低成本高效光催化剂材料具有重要意义。

论文第一作者为博士留学生Rana M. Irfan。上述研究工作受到中组部青年千人计划、能源材料化学协同创新中心、国家自然科学基金委面上项目、新世纪优秀人才等的支持。

论文链接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951717302178


(能源材料化学协同创新中心,中科大 材料科学与工程系,中科院能量转换材料重点实验室)

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